Une des propriétés les plus prometteuses des nouveaux semi-conducteurs 2D à base des dichalcogénures de métaux de transition consiste en la possibilité de manipuler le degré de liberté de spin et de vallée (impulsion) des électrons avec de la lumière polarisée circulairement. Cependant, l’excitation optique dans ces matériaux génère des excitons dont le temps de vie est très court, avec en plus une relaxation du spin/vallée très rapide. Dans ce travail, effectué en collaboration avec le LPCNO (Toulouse), le NIMS (Japon) et l’Université de Rochester (USA), on démontre une initialisation efficace du spin/vallée des électrons résidents dans des monocouches de WSe2 et WS2 dopés n, grâce à l’utilisation d’un laser continu. Ces résultats seront publiés dans le journal Nature Communications.
Les dichalcogénures de métaux de transition (TMD) tels que le MoS2, MoSe2, WS2 ou WSe2 sont des semi-conducteurs lamellaires très prometteurs pour l’optoélectronique et la spintronique. Sous leur forme de mono-feuillets, ils deviennent des semi-conducteurs à gap direct, avec une bande interdite située aux coins de la zone de Brillouin hexagonale (appelées aussi les vallées K et K’). De façon remarquable, leur très forte interaction avec la lumière est dominée par des excitons fortement liés avec des énergies de liaison de quelques centaines de meV. Ils présentent également un fort couplage spin-orbite et une brisure de la symétrie d’inversion, ce qui est en fait à l’origine de leurs propriétés de couplage spin/vallée très intéressantes. Parmi ces propriétés on trouve des règles de sélection optique chirales, c’est-à-dire que la lumière polarisée circulairement peut générer des porteurs soit dans la vallée K soit dans la vallée K’ avec un spin « up » ou « down », respectivement : c’est ce qu’on appelle le pompage de spin/vallée. Les monocouches de TMD sont donc très rapidement devenues des candidats idéals pour contrôler à la fois le spin et la vallée avec des applications possibles en information quantique.
Cependant, l’excitation lumineuse crée généralement des excitons, et l’utilisation de ces complexes pour encoder de l’information de spin ou vallée est limitée par leurs très court temps de recombinaison ( ps) et leur relaxation très rapide de spin/vallée induit par l’interaction d’échange entre électron et trous. Récemment, d’autres stratégies ont été proposées basées sur l’utilisation d’autres complexes excitoniques ayant des durées de vie plus importantes, comme par exemple les excitons noirs, les trions (excitons chargés) noirs, ou bien des excitons inter-couches dans des hétérostructures. Une autre possibilité serait d’utiliser les électrons ou trous résidents dans des monocouches dopées. Par rapport au cas des excitons, la relaxation de spin et de vallée des porteurs résidents est fortement ralentie par le couplage entre spin et vallée et n’est plus gouvernée par une interaction d’échange efficace. En effet, des temps de relaxation de spin/vallée allant entre 100 nanosecondes et plusieurs microsecondes ont été observés pour les porteurs résidents dans WSe2 en utilisant des techniques basées sur l’effet Kerr et la spectroscopie de bruit de spin.
Dans ce travail, nous avons démontré un mécanisme de pompage optique de spin/vallée très efficace résultant en une polarisation des électrons résidents dans du WSe2 et WS2 dopé n après photo-excitation avec de la lumière circulaire et cela sans application de champ magnétique. A la différence des expériences pompe-sonde, on utilise ici une excitation continue qui génère une accumulation dynamique de cette polarisation. On utilise le degré de polarisation circulaire de la photoluminescence associée aux trions chargés négativement comme moyen de sonder la polarisation des électrons résidents. On mesure une polarisation circulaire proche de 90 % pour le trion triplet (celui pour lequel le spin des deux électrons sont parallèles) et -40 % pour le trion singulet (spin antiparallèles). De plus, l’intensité total du trion triplet sous excitation circulaire et plus de 4 fois plus grande que l’intensité obtenue après une excitation linéaire. En utilisant des modèles simples pour la formation de trions, on démontre que toutes ces observations sont en accord avec une polarisation des électrons résidents d’environ 80% induite par la lumière.
Ce travail est donc un pas important vers le développement des dispositifs basés sur le dégré de liberté de vallée dans les monocouches de TMD.
Publication
Spin/Valley pumping of resident electrons in WSe2 and WS2 monolayers, C. Robert, S. Park, F. Cadiz, L. Lombez, L. Ren, H. Tornatzky, A. Rowe, D. Paget, F. Sirotti, M. Yang, D. V. Tuan, T. Taniguchi, B. Urbaszek, K. Watanabe, T. Amand, H. Dery and X. Marie, Nature Communications (2021).