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La corrélation et les satellites dans la spectroscopie de photoémission résolue en angle

par Anne-Marie - publié le

En collaboration avec le groupe Théorie du LSI et avec des expériences faites à la Source Suisse de Rayonnement Synchrotron, nous avons étudié les satellites dans les spectres de photoémission résolue en angle de l’Aluminium. Les spectres de photoémission reflètent la structure électronique à plusieurs corps des matériaux. Les principaux pics dont les énergies varient en fonction de l’impulsion résolue en angle correspondent généralement à la structure de la bande. La réplique de ces pics, appelés satellites, est entièrement due à des interactions. Par conséquent, ils pourraient être utilisés pour détecter la force de la corrélation électronique dans un matériau, si les caractéristiques intrinsèques n’étaient pas enterrées par d’autres effets de diffusion. Cette étude montre comment les satellites intrinsèques peuvent être identifiés à partir de spectres mesurés en utilisant la résolution angulaire et des informations sur l’origine des contributions des satellites non dispersants. Les satellites dont l’énergie ne change pas avec l’angle sont dû aux interactions électron-électron et au mouvement thermique des atomes. Une intensité supplémentaire qui ne dépend pas de l’angle d’émission provient de la diffusion inélastique du photoélectron sortant. La fonction spectrale intrinsèque, au contraire, a des satellites qui se changent à la fois en fonction de l’énergie et de l’angle. Les prédictions de la théorie sont en très bon accord avec les résultats expérimentaux.
Dans la figure, les images A) et C) sont comparés aux résultats expérimentaux représentes dans l’images centrale (B). Les résultats des calculs ab-initio GW+C sont présentés sans (A) et avec (C) la contribution Debye-Waller et les effets extrinsèques et d’interférence.
La photoémission résolue en angle peut donc être utilisée pour définir sans ambiguïté une limite inférieure de la corrélation électronique qui ont en général un impact énorme sur les propriétés électroniques.

Ref : J. S. Zhou et al. PNAS (2020)