Un travail récemment publié du groupe “Electrons Photons Surfaces” explore les propriétés de transport des excitons dans de nouveaux matériaux semi-conducteurs ayant l’épaisseur de quelques atomes seulement. Pour cela, une technique de micro-photoluminescence développée au PMC, combinée avec des mesures résolues en temps (en collaboration avec le LPCNO de Toulouse) ont permis de déterminer la constante de diffusion et le temps de vie des excitons dans de monocouches de WSe2.
Les monocouches de dichalcogénures de métaux de transition tels que le MoS2, WSe2, MoSe2 et WS2 sont une nouvelle famille de semi-conducteurs bidimensionnels, très prometteurs pour des diverses applications dans les domaines de l’électronique et l’optoélectronique. En plus, grâce à leur structure de bandes très particulière et à la brisure de la symétrie d’inversion dans la maille cristalline, les degrés de liberté de spin et de vallée (impulsion) des électrons peuvent être facilement manipulés avec de la lumière ou des champs magnétiques. Cela permet d’envisager une nouvelle façon de numériser et traiter de l’information.
Une autre propriété remarquable de ces semi-conducteurs 2D est la très forte interaction coulombienne entre porteurs de charge dans le plan des monocouches. Les électrons et les trous forment ainsi des paires (excitons) très fortement liées, avec des énergies de liaison de quelques centaines de meV, donc plusieurs ordres de grandeurs plus grande que dans les semi-conducteurs classiques comme l’arséniure de gallium ou le silicium. Une conséquence directe est l’existence des excitons même à température ambiante dans ces matériaux. Des nouveaux dispositifs pourraient donc voir le jour. Par exemple, à cause de la très forte interaction lumière-exciton, un couplage efficace entre les systèmes de transmission optique de données et les systèmes de traitement électronique peut être envisage. Très récemment, des dispositifs faits à partir de hétérostructures de van der Waals MoS2–WSe2 encapsulées avec du nitrure de bore hexagonal ont permis de fabriquer un transistor contrôlé électriquement dont le fonctionnement repose sur le transport des excitons sur plusieurs microns à température ambiante (Unuchek et al, Nature 2018).
Ainsi, l’étude du mouvement et de l’évolution de distributions d’excitons inhomogènes spatialement est clé pour les technologies qui reposent sur le transport des propriétés excitoniques dans les semi-conducteurs. Les paramètres importants sont le temps de vie des excitons X et la constante de diffusion DX, qui déterminent les échelles caractéristiques de temps et d’espace qui sont disponibles pour le transport et la manipulation d’une distribution excitonique hors équilibre. Dans ce travail, nous avons combiné une technique de micro-photoluminescence (µPL) avec de la photoluminescence résolue en temps (en collaboration avec le LPCNO de Toulouse) pour déterminer le temps de vie et la constante de diffusion des excitons dans des monocouches de WSe2 à température ambiante ainsi qu’à basses températures. Auparavant, la mesure de ces paramètres s’est avéré très difficile à cause de la qualité très moyenne des monocouches exfoliées sur des substrats de silicium, ce qui impacte non seulement leur propriétés de transport mais aussi la qualité optique des monocouches. Ici, des échantillons de très bonne qualité ont été fabriqués à partir de cristaux massifs par exfoliation mécanique puis encapsulation des monocouches avec du nitrure de bore hexagonal, venant de l’équipe de K. Watanabe et T. Taniguchi au NIMS, Japon (F. Cadiz et al, Phys. Rev. X 7, 021026 2017).
Figure 1 (a) Image sous microscope optique d’une monocouche de WSe2 encapsulée dans du nitrure de bore hexagonal (hBN). (b) Image du laser focalisé jusqu’à la limite de diffraction pour créer une distribution inhomogène d’excitons dans la monocouche (à gauche), et l’image de la photoluminescence résultante à température ambiante (à droite) (c) Intensité de photoluminescence en fonction de la distance par rapport au point d’impact du laser, mettant en évidence la diffusion des excitons. Le profil du laser y apparaît également.
A température ambiante, on obtient un temps de vie de X = 90 +/- 10 ps et une constante de diffusion de DX=14.5 +/- 2 cm2/s pour WSe2. Cela représente une amélioration significative (d’un ordre de grandeur) de la mobilité des excitons par rapport à plusieurs travaux antérieurs sur des monocouches non encapsulées. En plus, la diffusion des différents complexes excitoniques visibles à basses températures a pu être mise en évidence pour la première fois grâce à la qualité optique exceptionnelle de ces échantillons.
Dans le futur, des nouveaux phénomènes de transport dans ces matériaux comme l’effet Hall de spin/vallée, l’effet « spin/valley Coulomb drag » ou la diffusion dépendante de vallée dans des gaz d’excitons très denses pourraient être mis en évidence avec ces expériences.
Publication
Exciton diffusion in WSe2 monolayers embedded in a van der Waals heterostructure, F. Cadiz, C. Robert, E. Courtade, M. Manca, L. Martinelli, T. Taniguchi, K. Watanabe, T. Amand, A.C.H. Rowe, D. Paget, B. Urbaszek and X. Marie, Applied physics letters 112, 152106. DOI : 10.1063/1.5026478