Les transitions de phase induites par les impulsions laser femtoseconde entre différents ordres macroscopiques offrent la possibilité d’ajuster les propriétés fonctionnelles de la matière condensée sur des échelles de temps ultrarapides. Dans les transitions de phase de premier ordre, les phases transitoires de non-équilibre et la coexistence de phases inhérente empêchent souvent la détection non ambiguë des précurseurs de transition et de leur apparition temporelle.
L’alliage entre Fe at Rh est un système particulièrement intéressant grâce à sa caractéristique unique d’avoir un couplage antiferromagnétique à température ambiante et un couplage ferromagnétique au-delà des 100 C. Une impulsion laser femtoseconde suffisamment intense peut induire cette transition et les déplacements atomiques correspondant sont mesurés à l’échelle de la dizaine de picosecondes.
Dans une collaboration européenne avec partenaires Allemands, Tchèques, Français et Italiens et des expériences réalisées au laser à électrons libres FLASH à Hambourg nous avons étudié la transition de phase en regardant la dynamique des électrons par spectroscopie des photoélectrons résolue en temps et par des calculs ab-initio de dynamique électronique.
Nous expliquons les processus transitoires subpicosecondes régissant la génération photo induite de l’ordre ferromagnétique dans le FeRh antiferromagnétique. Les spectres de photoémission résolus en temps sont reproduits en supposant que non seulement l’occupation des états électroniques est modifiée au cours du processus de photoexcitation. La distribution non thermique photo-générée des électrons modifie la structure de la bande électronique. La phase ferromagnétique de FeRh, caractérisée par une bande minoritaire proche de l’énergie de Fermi, s’établit 350±30 fs après l’excitation laser. Les calculs ab-initio indiquent que la transition de phase est initiée par un transfert de charge photo-induit du Rhodium vers le Fer.
Génération subpicoseconde de l’ordre FM dans la structure électronique du FeRh. En (a) est montrée la matrice différentielle dépendante de l’énergie et du délai des spectres de photoélectrons mesurés : nous avons soustrait la moyenne des spectres non pompés (entre -1 ps et -0,5 ps) de chaque spectre mesuré. L’effet de l’excitation laser est évident autour du temps zéro, par la réduction des états occupés et la population correspondante des états vides. Les barres rouges, bleues et noires sur le côté droit marquent les régions d’intégration représentatives pour suivre la dynamique électronique présentée dans le panneau de droite. (b) Evolution temporelle de la densité électronique dans les trois régions énergétiques caractéristiques indiquées en (a). La population des états au-dessus du niveau de Fermi montre une augmentation rapide et une décroissance consécutive autour de t0 (cercles rouges vides). La densité électronique proche du niveau de Fermi (EF) (cercles bleus) montre une augmentation prononcée due au décalage de la bande minoritaire Fe en dessous de EF à un délai tD de 350 fs.