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Observation d’un courant Seebeck dans des matériaux 2D

par Anne-Marie - publié le

Un travail récemment publié du groupe “Electrons Photons Surfaces” explore les propriétés de transport des excitons dans de nouveaux matériaux semi-conducteurs ayant l’épaisseur de quelques atomes seulement. Pour cela, une technique de micro-photoluminescence développée au PMC a été employée pour imager le comportement des excitons générés optiquement par un laser continu de forte intensité. Le laser chauffe localement le cristal, créant ainsi un gradient de température qui « pousse » les électrons en dehors de la tâche d’excitation (effet Seebeck). Ces résultats ont été publiés dans le prestigieux journal 2D Materials.

Les monocouches de dichalcogénures de métaux de transition tels que le MoS2, WSe2, MoSe2 et WS2 appartiennent à une nouvelle famille de semi-conducteurs bidimensionnels, très prometteurs pour des diverses applications dans les domaines de l’électronique et l’optoélectronique. Grâce à leur structure de bandes très particulière et à la brisure de la symétrie d’inversion dans la maille cristalline, les degrés de liberté de spin et de vallée (impulsion) des électrons peuvent être facilement manipulés avec de la lumière ou des champs magnétiques. Cela permet d’envisager une nouvelle façon de numériser et traiter de l’information.
Une autre propriété remarquable de ces semi-conducteurs 2D est la très forte interaction coulombienne entre porteurs de charge dans le plan des monocouches. Les électrons et les trous forment ainsi des paires (excitons) très fortement liées, avec des énergies de liaison de quelques centaines de meV, donc plusieurs ordres de grandeurs plus grandes que dans les semi-conducteurs classiques comme l’arséniure de gallium ou le silicium. Une conséquence directe est l’existence des excitons même à température ambiante dans ces matériaux. Des nouveaux dispositifs pourraient donc voir le jour. Par exemple, à cause de la très forte interaction lumière-exciton, un couplage efficace entre les systèmes de transmission optique de données et les systèmes de traitement électronique peut être envisagé. Ainsi, l’étude du mouvement et de l’évolution de distributions d’excitons inhomogènes spatialement est une étape clé pour les technologies qui reposent sur le transport des complexes excitoniques dans les semi-conducteurs.

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Figure 1 (a) Schéma de l’échantillon. La monocouche de MoSe2 est encapsulée par des fines couches de h-BN, ce qui permet d’accéder aux propriétés optiques intrinsèques du MoSe2.Cette hétérostructure est posée sur un substrat de silicium ayant une couche d’oxyde en surface de 80 nm d’épaisseur. (b) Image en microscope optique de l’échantillon.

Très récemment, des expériences effectuées à température ambiante visant à explorer la dynamique temporelle et spatiale de la photoluminescence (PL) des excitons sous excitation laser pulsée ont démontré l’apparition d’un halo dans la distribution spatiale de la PL à fort flux de photons. Cet effet a été attribué à une dérive des excitons sous l’effet d’un gradient de température. En effet, un laser fortement focalisé et suffisamment puissant génère une variation inhomogène de la température, ce qui entraine les électrons hors de la zone d’excitation par l’effet Seebeck.
Dans ce travail, on apporte de nouveaux éléments pour la compréhension de ce phénomène en mesurant simultanément la dynamique des excitons et des trions (excitons chargés) dans une monocouche de MoSe2. Cette mesure est obtenue par une technique d’imagerie hyper spectrale à des températures cryogéniques. En contraste avec les études précédentes, ici on utilise un laser continu, avec une énergie supérieure ou résonante avec la transition de l’exciton neutre. Un autre aspect original est l’encapsulation des monocouches avec du nitrure de bore hexagonale (Figure 1). Ceci permet d’améliorer les propriétés optiques des matériaux 2D et donc de s’approcher des propriétés idéales de photoluminescence. De cette façon, il est notamment possible de bien distinguer l’émission venant des différents complexes excitoniques et donc d’étudier sélectivement leur propagation en présence d’un gradient de température commun. On montre que la dérive thermique est responsable de l’apparition d’un halo dans la distribution spatiale du trion, qui est à peine visible sous les mêmes conditions pour la distribution des excitons neutres à cause de leur durée de vie beaucoup plus courte (Figure 2).

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Figure 2. Distribution spatiale de la photoluminescence des excitons et des trions à des puissances laser différentes. A forte puissance, la distribution des trions développe un halo au centre. Les images ont une dimension latérale de 14 µm.

Cet halo avait été observé auparavant uniquement sous excitation laser pulsée et à température ambiante. L’imagerie hyper spectrale permet de mesurer la température des trions en fonction de l’espace et confirme l’existence d’un fort gradient de température à forte excitation laser. Ces résultats sont en accord avec le modèle suivant : les photons génèrent des porteurs chauds qui diffusent sur typiquement un micron avant de relaxer leur énergie et de se transformer en excitons ou trions. Cette relaxation de l’énergie génère un gradient de température qui s’étale sur la distribution de porteurs chauds. Les excitons et les trions ensuite dérivent sous l’effet de ce gradient de température et cette dérive qui domine même sur la diffusion. Finalement, nous avons montré que ce halo peut être observé également lorsqu’on génère l’exciton neutre de façon résonante.

Cet travail est le produit d’une collaboration avec le LPCNO (Toulouse) et le NIMS (Japon).

Publication
Imaging Seebeck drift of excitons and trions in MoSe2 monolayers, S. Park, B. Han, C. Boule, D. Paget, A. Rowe, F. Sirotti, T. Taniguchi, K. Watanabe, C. Robert, L. Lombez, B. Urbaszek, X. Marie and F. Cadiz, 2D Materials 8, 045014 (2021).